Auf Vereinsebene spielte Lars Björn ausschließlich für Djurgårdens IF. Von 1949 bis 1966 trat er mit seiner Mannschaft in der Division 1, der damals höchsten schwedischen Spielklasse, an. In den Jahren 1950, 1954, 1955, 1958, 1959, 1960, 1961, 1962 und 1963 gewann er mit Djurgårdens IF jeweils den schwedischen Meistertitel.
Für Schweden nahm Lars Björn an den Olympischen Winterspielen 1952 in Oslo sowie 1956 in Cortina d’Ampezzo und 1960 in Squaw Valley teil. Bei den Winterspielen 1952 gewann er mit seiner Mannschaft die Bronzemedaille. Als bestes europäisches Team wurde Schweden zudem Europameister. Zudem stand er im Aufgebot seines Landes bei den Weltmeisterschaften 1953, 1954, 1957 und 1958. Bei den Weltmeisterschaften 1954 und 1958 gewann er mit seiner Mannschaft jeweils die Bronze-, bei den Weltmeisterschaften 1953 und 1957 jeweils die Goldmedaille. Bei den Weltmeisterschaften 1953 und 1957 wurde er zudem mit Schweden Europameister.