Anthropogenes Iod-129 in der Umwelt

Anthropogenes Iod-129 (¹²⁹I) in der Umwelt, welches durch Freisetzungen aus oberirdischen Kernwaffenversuchen und der Aufbereitung von Kernbrennstoffen erzeugt wird, überdeckt die natürliche Erzeugung von ¹²⁹I durch Spallation am Xenon der Atmosphäre und über spontane Kernspaltung. ¹²⁹I ist mit einer Halbwertszeit von 15,7 Mio. Jahren das langlebigste Radioisotop des Elements Iod.

Erzeugung und Zerfall

Relevante Kernreaktionen

• Spallation an Xenon
• Thermische Spaltung von ²³⁵U (Spaltausbeute: 0,71 %)
• Spontanspaltung von ²³⁸U
• Neutroneneinfang an Tellur (Schnelle Neutronen: ¹³⁰Te (n,2n) ¹²⁹Te → ¹²⁹I, langsame Neutronen: ¹²⁸Te (n,γ) ¹²⁹Te → ¹²⁹I)

Aufgrund seiner langen Halbwertszeit, der hohen Spaltausbeute und seiner Beweglichkeit in der Umwelt ist Iod-129 von hoher Bedeutung bei der Langzeitbetrachtung von Lagerstätten für abgebrannte Kernbrennelemente.

Natürliche Produktion

Zur natürlichen Produktion von Iod-129 tragen folgende Quellen bei:

• Spontanspaltung von ²³⁸U im Ozean
• Auswaschung von Spaltprodukten aus Gestein
• Freisetzung von Spaltprodukten durch vulkanische Aktivität
• Produktion durch kosmische Strahlung (Spallation an Xenon)
• Eintrag durch extraterrestrische Materie (Neutroneneinfang an Tellur)

Alle natürlichen Quellen zusammen belaufen sich auf 3,6·10¹⁹ Atome pro Jahr. Diese Produktionsrate führt zu einem Verhältnis von ¹²⁹I/I ≈ 10⁻¹².

Anthropogene Produktion

Die anthropogene Produktion von ¹²⁹I übersteigt heutzutage die natürliche und wird im weiteren Verlauf dieses Artikels diskutiert. Typische Messwerte im Iod der Schilddrüse zeigen Werte für Europa von ¹²⁹I/I ≈ 10⁻⁸.

Zerfall

¹²⁹I geht zu 100 % durch Beta-Minus-Zerfall in ¹²⁹Xe über. Dieses emittiert teils prompt, teils als Kernisomer mit der Halbwertszeit 8,8 h, ein Gammaquant der Energie 40 keV.

Globaler Iodkreislauf

Globaler Iodkreislauf

Der globale Iodzyklus lässt sich für langfristige Effekte wie nebenstehend darstellen. Die Zahl links oben in jeder Box gibt die mittlere Aufenthaltsdauer von Iod in Jahren an. Die Zahlen an den Pfeilen zeigen, wie sich das eine Box verlassende Iod verteilt.

Aufgrund seiner langen Lebensdauer nimmt ¹²⁹I am gesamten Iodkreislauf teil. Da der Transport von ¹²⁹I aus den Ozeanen auf das Land sehr effektiv ist, dominiert dieser Transportweg über den Fluss kosmogen produzierten Iods.

Nachweis von ¹²⁹I

Aufgrund seiner langen Halbwertszeit und seiner niedrigen Gammaenergie sind Nachweismethoden, die den Zerfall registrieren, bei ¹²⁹I sehr ineffizient. Üblicherweise wird ¹²⁹I daher massenspektrometrisch nachgewiesen.

Daten vom Fiescherhorngletscher

Probennahme und Aufbereitung

In den Schweizer Alpen wurde im Jahre 1988 am Fiescherhorngletscher (Berner Oberland) in 3950 m Höhe von der Universität Bern ein 76 m langer Eisbohrkern mit 75 mm Durchmesser genommen Ziel der ¹²⁹I-Messungen an diesem Bohrkern war es, die Depositionsrate von ¹²⁹I zu bestimmen und die Quellen anthropogenen ¹²⁹I zu identifizieren. Ein Viertel des Querschnitts (10,7 cm²) wurde zur Messung der Radiokuklide ³H, ¹⁰Be, ³⁶Cl, ⁴¹Ca, ¹²⁹I und ¹³⁷Cs verwendet. Zur Datierung wurde das Maximum der Tritiumwerte ermittelt und damit das Jahr 1963, das Jahr mit dem größten Fallout aus oberirdischen Kernwaffenversuchen, identifiziert. Unter der Annahme, dass die jährlichen Akkumulationsraten etwa konstant sind, wurden vom Jahr 1963 ausgehend Jahresproben erstellt.

Das gesamte Eis eines Jahres wurde zu einer Probe verarbeitet. Zu jeder Probe wurden zwischen 3 mg und 7 mg Iod in Form von I^- resp. IO₃^- zugefügt und mittels Ionentauscher abgetrennt. Über die Messung des ¹²⁹I/I-Verhältnisses konnte aus dem Probenquerschnitt und der Annahme, dass der komplette ¹²⁹I-Fallout in der Probe vorhanden ist, die Ablagerung durch Niederschläge errechnet werden, die in nebenstehender Abbildung zu sehen ist.

I-129-Niederschlag am Fiescherhorn (Schweiz):
Punkt-Strich "Berechneter Bombenfallout"
Dreiecke "Aus Cs-137-Daten berechneter I-129-Fallout"
Gestrichelte Linie "Abschätzung aus der Zunahme der atmosphärischen Kr-85-Konzentration"
Kreise "Baumringdaten Karlsruhe"

Vergleich mit anderen Daten

Unter Zuhilfenahme des oben dargestellten Modells des globalen Iodkreislaufs wurden für die Berechnung folgende Annahmen gemacht:

• Hauptquelle des ¹²⁹I sind die großen Bomben mit einer Sprengkraft von über 1 Mt TNT-Äquivalent (≅ 5·10¹⁵ J ≅ 1,6·10²⁶ Spaltungen).
• Diese Bomben gewinnen die Energie zur Hälfte aus Kernfusion (keine ¹²⁹I Produktion) und zur anderen Hälfte aus der Schnellspaltung von ²³⁸U.
• Es wurden nur Kernwaffentests der Nordhalbkugel berücksichtigt.
• Nur die Hälfte des produzierten ¹²⁹I erreicht die Stratosphäre und wird gemäß dem Modell verteilt.
• Eine Auflistung der berücksichtigten Kernwaffentests findet sich hier.

Im selben Eisbohrkern wurden ¹³⁷Cs-Aktivitäten gemessen. Diese wurden mit dem Verhältnis der entsprechenden Ausbeuten bei der Schnellspaltung umgerechnet.

⁸⁵Kr ist wie ¹²⁹I ein Spaltprodukt. Als Edelgas durchmischt es sich sehr schnell mit der Atmosphäre. Auf dem Schauinsland im Schwarzwald (1240 m, Baden-Württemberg, D) werden seit 1955 die ⁸⁵Kr-Konzentrationen in der Luft gemessen. Kurzzeitige Ausschläge werden dabei als lokale Effekte, d. h. als Emissionen der europäischen Wiederaufarbeitungsanlagen interpretiert. Aus diesen Werten wurde auf die Emission von ¹²⁹I, das ebenfalls bei der Wiederaufarbeitung freigesetzt wird, geschlossen.

An einer Robinie (Robinia pseudoacacia), die in 1 km Abstand vom Abluftkamin der Versuchswiederaufarbeitunganlage Karlsruhe stand, wurden die ¹²⁹I/I-Verhältnisse in den Baumringen gemessen. Pflanzen beziehen ihr Iod hauptsächlich aus dem Bodenwasser. Das Iod im Bodenwasser kommt aus dem Boden selbst und dem Eintrag aus der Troposphäre. Da das Reservoire "Boden" mit 1000 Jahren Aufenthaltszeit sehr träge ist, sind jährliche Variationen, wie sie in den Baumringen beobachtet werden, auf den Eintrag aus der Atmosphäre zurückzuführen. Die Werte von Hausschild und Aumann wurden so skaliert, dass sich für die Jahre 1950–1970 eine gute Übereinstimmung ergab. Ab 1970 sind die Werte durch den lokalen Eintrag durch die Inbetriebnahme der WAA Karlsruhe nicht mehr mit den Fiescherhorndaten vergleichbar.

Diskussion und Bewertung

Im Folgenden werden die anthropogenen Quellen des ¹²⁹I diskutiert:

• ¹²⁹I aus Bombentests

Die gemessenen ¹²⁹I-Kurven zeigen zwischen 1960 und 1965 nicht die Struktur des berechneten Bombenpeaks. Insbesondere fehlt in den Ioddaten der Hauptpeak von 1963. Eine mögliche Erklärung dieser Abweichung könnte sein, dass die Verteilung von ¹²⁹I in der Stratosphäre und seine Aufenthaltsdauer anders sind, als für die Spaltprodukte ¹³⁷Cs und ⁹⁰Sr, für die das Ergebnis dieser Modellrechnung hinreichend gut stimmt.

• ¹²⁹I aus militärischer Wiederaufarbeitung

Die ⁸⁵Kr-Kurve zeigt einen starken Anstieg um 1955. Grund hierfür ist die vor allem in den USA und der UdSSR (asiatischer Teil) durchgeführte militärische Aufarbeitung von Kernbrennstoffen zur Plutoniumgewinnung. Bei der Wiederaufarbeitung werden Edelgase wie ⁸⁵Kr vollständig und flüchtige Substanzen wie ¹²⁹I teilweise in die Atmosphäre abgegeben. In den Jahren bis 1970 stimmen die ¹²⁹I- und ⁸⁵Kr-Kurve weder in der Form noch in der Höhe überein. Daraus kann geschlossen werden, dass ¹²⁹I nicht wie ⁸⁵Kr emittiert und global in der Atmosphäre verteilt wird.

• ¹²⁹I aus ziviler Wiederaufarbeitung

Der Wiederanstieg des ¹²⁹I ab 1965 ist auf die Emissionen der Wiederaufarbeitungsanlagen (WAA) in La Hague (F) und Sellafield (GB) zurückzuführen. Da für zivile Zwecke Brennstäbe mit deutlich höherem Abbrand und damit entsprechend höherem ¹²⁹I-Gehalt aufgearbeitet werden, hat sich die ¹²⁹I-Abgabe dieser Anlagen stark erhöht.

Radiologische Bewertung

Die Abgaben der europäischen Wiederaufarbeitungsanlagen führen zu einem ¹²⁹I-Fallout von 2·10⁷ Atomen pro cm² und Jahr. Dies führt gemäß obigem Modell zu einer ¹²⁹I/I-Konzentration von 10⁻⁸ in der Biosphäre. Werte dieser Größenordnung werden aktuell auch in Schilddrüsen gemessen. Der radiologische Grenzwert für ¹²⁹I/I liegt bei 10⁻³, also einen Faktor 100000 darüber.

Untersuchung weiterer Umweltreservoire

Untersuchung von Grundwasser

Iod und Chlor werden als Salze in Wasser gelöst und sind in Grundwasserströmen nachweisbar. Mit Iod-129 und Chlor-36 (Halbwertszeit 301.300 Jahre) haben diese Elemente zwei langlebige Radioisotope, mit deren Hilfe eine Altersbestimmung von Grundwasserströmen gemacht werden kann. Ein grundsätzliches Problem dabei ist die Entstehung von Mischwasser, wenn angenommen werden muss, dass an mehreren Stellen "junges" Wasser eingetreten ist. In gleicher Weise muss der Effekt durch den Eintrag von Salzsole berücksichtigt werden. Insbesondere unterscheiden sich die ¹²⁹I und ³⁶Cl Signaturen, je nachdem, ob alte Sole mit altem Wasser hinzutritt oder alte Sole mit jungem Wasser. Nachweise dieser Art dienen der Untersuchung von Kohlenwasserstofflagerstätten, beispielsweise der Fruitland Formation (USA).

Untersuchung der Tiefenwasserbildung im Nordatlantik

Iod-129 wurde und wird in großem Maße von den Wiederaufarbeitungsanlagen in Sellafield und La Hague ins Meer abgegeben. Bei Sellafield ist dies etwa 20 kg pro Jahr. Bei La Hague war der Wert bis etwa 1990 auch etwa in diesem Bereich. Danach stieg der Wert aufgrund des vermehrten Einstiegs in die zivile Wiederaufarbeitung auf etwa das zehnfache an.

Die Abgaben von Sellafield und La Hague vereinen sich in der Nordsee und ziehen zusammen mit dem Nordatlantikstrom nordwärts. So können an der Küste Norwegens von Süd nach Nord abnehmende Konzentrationen im Verhältnis ¹²⁹I/I gemessen werden. Da dies auch eine Folge der Verdünnung durch salzhaltiges Wasser des Nordatlantikstroms sein könnte wurden zusätzlich die ¹²⁹I-Konzentrationen im Verhältnis zu anderen Spaltprodukten wie ¹³⁷Cs und ⁹⁹Tc gemessen. Die verschiedenen Messungen sind gut mit einer deutlichen Erhöhung des Gesamtausstoßes um 1990 verträglich.

Im Nordatlantik kühlt der Nordatlantikstrom immer weiter ab, es kommt zur Bildung des Nordatlantischen Tiefenwassers. Dieses fließt über den Grönland-Schottland-Rücken Richtung Nordamerika, dann weiter nach Süden, um nach etwa 1000 Jahren die Antarktis zu erreichen. Längs dieses Weges kann nun Iod-129 als Tracer verwendet werden.