Martens war der Sohn des Schiffsklarierers Johann Gottfried Martens und dessen Frau Magdalene Dorothea. Bis 1836 besuchte er das Gymnasium in Wismar, bevor er eine Zimmermannslehre begann. Über Schwerin gelangte er nach Kopenhagen, wo er auch Vorlesungen an der Königlichen Akademie besuchte und Kontakt zu Theophil von Hansen hatte. In Kopenhagen legte Martens 1839 seine Gesellenprüfung ab. Anschließend arbeitete er als Zimmermann in München und besuchte Kurse an der Polytechnischen Schule. Hier schloss er sich dem Architekten Friedrich Bürklein an; Gesuche, das Staatsexamen ablegen zu dürfen, wurden abgelehnt. Nach dem großen Stadtbrand im Mai 1842 ging Martens nach Hamburg, wo er bald als selbstständiger Architekt am Wiederaufbau der Stadt mitarbeitete. 1843 schloss er sich mit dem Architekten Georg Gottlob Ungewitter zu einer Architektengemeinschaft zusammen. Bis 1849 errichtete die Sozietät zahlreiche Privatbauten und nahm an öffentlichen Ausschreibungen teil. Außerhalb Hamburgs wurden Projekte in Wismar, Schwerin und Hannover realisiert.
1848 trat Martens dem Freicorps des Generals von der Tann bei und kämpfte in der Schleswig-Holsteinischen Erhebung mit. Für sein politisches Engagement musste er negative Auswirkungen auf seinen gesellschaftlichen Stand und auf sein Wirken als Architekt hinnehmen, 1850 siedelte er nach Rendsburg über. In der folgenden Zeit wirkte Martens wohl an verschiedenen Bauprojekten in Schleswig-Holstein mit. So übernahm er 1850 einige Bauaufträge in Friedrichstadt, wo große Teile der Stadt in den Gefechten zwischen dänischen und schleswig-holsteinischen Truppen zerstört worden waren.
In seinem Stil war Martens ein früher Vertreter der Neugotik, wobei er das mittelalterliche Wesen der Gotik und ihre konstruktiven Grundlagen auf das 19. Jahrhundert übertrug. Er wurde darin sowohl von Theodor Bülau als auch von Conrad Wilhelm Hase und der sog. Hannoverschen Schule beeinflusst.
1853 ging Martens nach Kiel, der Schwerpunkt seiner Arbeit lag nun auf dem Schulbau. Er führte jedoch auch andere Bauprojekte in Schleswig-Holstein durch. Am 1. Juni 1865 wurde Martens offiziell zum Stadtbaumeister in Kiel ernannt. Dieses Amt hatte er bis zu seinem Tod inne. Über die Berufung Martens’, der keine akademische Ausbildung nachweisen konnte, wurde in Kiel – insbesondere in der Zeitung Kieler Wochenblatt – heftig gestritten. Als Stadtbaumeister plante und verwirklichte er Schul- und Universitätsgebäude und beteiligte sich an Ausschreibungen und Wettbewerben. Außerdem war er als Stadtplaner aktiv. So legte er 1862 einen Plan zur Regulierung des Kleinen Kiels vor, 1869 folgte ein umfangreicher Plan zur Stadterweiterung Kiels und zur Anlage eines Ringstraßensystems (sog. Martens-Plan).
Seit 1856 war Martens wiederholt auch in Dänemark und Großbritannien tätig. 1868/69 unternahm er eine lange geplante Studienreise nach Ober- und Mittelitalien.
Gustav Ludolf Martens war seit 1855 mit Auguste Friederike Wilhelmine Johanna Seestern-Pauly (1833–1916) verheiratet, die Ehe blieb kinderlos. In Kiel wohnte er am Eisenbahndamm 3. Martens erhielt ein Ehrengrab auf dem Kieler Südfriedhof.
1863: Frei- und Knabenbürgerschule (Schule am Waisenhof), Waisenhofstraße, Kiel, nicht erhaltenStädtisches Armen-, Arbeits- und Krankenhaus, Kronshagener Weg, Kiel, errichtet 1865
Hermann Steindorff: G. L. Martens. Nekrolog. In: Christliches Kunstblatt für Kirche, Schule und Haus, Jg. 14 (1872), S. 105–111 (Digitalisat), auch in: Deutsche Bauzeitung, Jg. 6 (1872), S. 242–245.
Maike Feldmann: Gustav Ludolf Martens (1818–1872). Ein Pionier der Neugotik in Schleswig-Holstein. Wachholtz, Kiel / Hamburg 2022 (Quellen und Forschungen zur Geschichte Schleswig-Holsteins; 131) (Studien zur schleswig-holsteinischen Kunstgeschichte; 19), ISBN 978-3-529-02225-8.
