Erste internationale Erfahrungen sammelte Ilionis Guillaume bei den U18-Weltmeisterschaften 2015 in Cali, bei denen sie sowohl im Hürdensprint als auch im Dreisprung den vierten Platz belegte. Im Jahr darauf qualifizierte sie sich für die U20-Weltmeisterschaften im polnischen Bydgoszcz und belegte dort im Dreisprung den neunten Platz. 2017 gewann sie bei den U20-Europameisterschaften die Silbermedaille Dreisprung mit windunterstützten 13,97 m und im Jahr darauf gewann sie bei den U23-Mittelmeer-Meisterschaften in Jesolo mit 13,45 m die Bronzemedaille hinter der Spanierin Fátima Diame und Evelise Veiga aus Portugal. 2019 gelangte sie bei den U23-Europameisterschaften in Gävle mit 12,89 m auf den elften Platz und 2023 wurde sie bei der 1. Liga der Team-Europameisterschaft im Rahmen der Europaspiele in Chorzów mit 12,92 m ebenfalls Elfte im Dreisprung. Im Jahr darauf belegte sie bei den Hallenweltmeisterschaften in Glasgow mit 14,01 m den achten Platz. Im Juni gewann sie bei den Europameisterschaften in Rom mit neuer Bestleistung von 14,43 m die Bronzemedaille hinter der Spanierin Ana Peleteiro-Compaoré und Tuğba Danışmaz aus der Türkei.
In den Jahren 2018, 2023 und 2024 wurde Guillaume französische Hallenmeisterin im Dreisprung.
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