Erste internationale Erfahrungen sammelte Niluka Geethani Rajasekara im Jahr 2002, als sie bei den Asienmeisterschaften in Colombo im 800-Meter-Lauf mit 2:16,34 min im Halbfinale ausschied. Nach mehr als zehn Jahren ohne aufgezeichnete Wettkämpfe erreichte sie 2013 bei den Asienmeisterschaften in Pune in 16:43,52 min den elften Platz im 5000-Meter-Lauf. 2014 wurde sie beim Colombo Marathon nach 2:47:55 h Zweite und im Jahr darauf stellte sie beim Hongkong-Marathon mit 2:40:07 h einen neuen Landesrekord auf und qualifizierte sich damit auch für die Weltmeisterschaften in Peking, bei denen sie nach 2:50:40 h auf Rang 49 einlief. Im Jahr darauf gewann sie bei den Südasienspielen in Guwahati in 2:50:47 h die Silbermedaille hinter der Inderin Kavita Tungar und nahm anschließend an den Olympischen Spielen in Rio de Janeiro teil, bei denen sie nach 3:11:05 h auf den 129. Platz gelangte. 2018 bestritt sie beim Guwahati-Halbmarathon vorläufig ihren letzten Wettkampf.
2015 wurde Rajasekara sri-lankische Meisterin im 5000- und 10.000-Meter-Lauf.